Les propriétés géométriques et magnétiques des agrégats de fer (Fen) en fonction de leur taille (n=1-15)

Abstract

Le travail présenté dans ce mémoire porte sur le calcul ab inito des structures géométriques et des propriétés magnétiques des agrégats de fer (Fen) pour n allant de 1 à 15. Nous avons utilisé pour cette étude le code SIESTA qui est très adapté pour ce type de calculs. Cette méthode qui permet aussi l’optimisation des structures par dynamique moléculaire, est développée dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité et elle utilise les pseudo-potentiels avec des fonctions d’ondes exprimées dans une base d’orbitales atomiques localisées (LCAO). Après avoir exposé dans le première chapitre les éléments de la théorie quantique sur les quels sont fondées les méthodes de calculs ab initio, nous avons introduit le formalisme du pseudopotentiel et décrit le code SIESTA dans le second chapitre. Nous avons consacré dans le troisième chapitre aux calculs des structures électroniques des petits agrégats de fer, dont la taille varie de deux à quinze atomes et ceci dans le but de déterminer leurs structures géométriques d’équilibres, de calculer leurs énergies de cohésion et déterminer leurs propriétés magnétiques. Nous avons commencé par tester les pseudo-potentiels générés sur le dimère Fe2, car à notre connaissance c’est l’unique agrégat libre de fer qui est synthétisé expérimentalement. Nos résultats montrent que le dimère est ferromagnétique, et la distance interatomique calculée est de 2.02 en bon accord avec la valeur expérimentale. Par la suite nous nous sommes intéressent à l’étude des agrégats de fer (Fen) avec n varie de 3 à 15 atomes. Ce travail nous a permis de nous initier aux méthodes ab initio de calculs des structures électroniques et de nous familiariser avec les méthodes de pseudo-potentiels en l’occurrence le code SIESTA. Cependant même si nous avons obtenu des résultats satisfaisants, nous nous sommes limités aux calculs des agrégats de fer de petite taille comme nous nous sommes aussi limitées au magnétisme colinéaire. Dans l’initier de tout suivre se travail au de la de fe15.