E et d'ajout d'un atome de phosphore sur les propriétés magnétiques et géométrique des petits agrégats de nickel-phosphore (NinP) pour n=1,...,7

Abstract

Dans ce travail nous nous sommes intéressés à l'étude des propriétés géométriques et magnétiques des petits agrégats de NinP avec n allant de 1 à 7 par le calcul ab inito. Nous avons utilisé pour cette étude le code SIESTA qui est trés adapté pour ce type de calculs. Cette méthode qui permet aussi l'optimisation des structures par dynamique moléculaire, est developpée dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité et elle utilise les pseudopotentiels avec des fonctions d'ondes exprimées dans une base d'orbitales atomiques localisées (LCAO). Après avoir exposé dans le première chapitre les élements de la théorie quantique sur lesquels sont fondées les méthodes de calculs ab initio, nous avons introduit le formalisme dupseudopotentieletdécritlecodeSIESTAdanslesecondchapitre.Nousavonsconsacré le troisième chapitre aux calculs des structures électroniques des petits agrégats binaires de nickel phosphoree, dont la taille varie de deux à huit atomes et ceci dans le but de déterminer leurs structures géométriques d'équilibres, de calculer leurs énergies de cohésion et déterminer leurs propriétés magnétiques. Nous avons commencé par tester les pseudopotentiels générés sur le dimère P2, car à notre connaissance c'est l'unique agrégat libre de phosphore qui est synthétisé experimentalement. Nos résultats montrent que le dimère est non magnétique, et la distance interatomique calculée est de 1.92 Å en bon accord avec la valeur expérimentale, et ceci à 0.03 Å près. Aprèsavoirvaliderlepseudopotentieletlabasedeprojectionavecllllltestsurledimer du phosphore, nous avons calculé les structures des agrégats binaires de nickel-phosphore dont la taille est comprise entre deux et huit atomes (Ni1P....NinP. Les résultats de nos calculs lontrent que l'ajout d'un atome de phosphore stabilise d'avantage les agrégats à base du nickel. Même si, le moment magnétique diminue avec l'ajout du phosphore, cet 39 ajout a pour e et de stabiliser le moment magnétique total à partir de l'agrégat Ni4P. Nous constatons aussi que l'atome de P préfère toujours se placer à l'extérieur de l'ensemble des atomes de nickel, même si on commencé les calculs avec des structure de départ fermées sur un atome de P. Ce travail nous a permis de nous initier aux méthodes ab initio de calculs des structures électroniques et de nous familiariser avec les méthodes de pseudopotentiels en l'occurrence le code SIESTA. Cependant même si nous avons obtenu des résultats satisfaisants, nous nous sommes limités aux calculs des agrégats de petite taille comme. Il est intéressant de poursuive ce travail et d'étudier des agégats de plus grande taille